È uno dei cinque giocatori della Fiorentina ad aver vinto la classifica dei cannonieri in serie A. Ed è uno dei tre italiani ad esservi riuscito. Alberto Orlando, re dei bomber del campionato 1964/65 alla pari con l'interista Sandro Mazzola, veste la maglia viola solo in quella stagione quando la squadra di Chiappella ottiene il quarto posto finale. Diciassette le reti segnate dal centravanti gigliato nelle 32 partite giocate (su 34). E un testa a testa finale con Mazzola raggiunto a quota 15 alla terzultima giornata con una doppietta al Catania nel match del Comunale vinto dalla Fiorentina per 5-0. Quel giorno, tuttavia, sono tre i bomber della serie A. C'è anche il milanista Amarildo, futuro campione d'Italia con i viola nel 1968/69, che però nelle ultime due giornate non segna più.

Orlando arriva a Firenze, con Enrico Longinotti presidente, quando ha quasi ventisei anni (è nato nella capitale il 27 settembre 1938) dalla Roma con la quale ha già vinto una Coppa delle Fiere, l'attuale Europa League, e una Coppa Italia. Ha disputato anche due partite in Nazionale (altre tre le gioca da calciatore viola), realizzando quattro reti, tutte con la Turchia al suo esordio in azzurro. Con la squadra giallorossa viene spesso impiegato come ala destra. Ma Alberto, invece, è un centravanti vero che sa usare entrambi i piedi, è bravo nel gioco aereo ed è dotato di un tiro forte e preciso. E proprio da centravanti lo fa giocare a Firenze Chiappella. Diventa subito il punto di riferimento dell'attacco gigliato.

Debutta in maglia viola il 6 settembre 1964 a Ferrara con la Spal nel match dei trentaduesimi di finale di Coppa Italia quando la Fiorentina viene sconfitta 3-0 ed eliminata. La settimana dopo, però, alla prima giornata di campionato la squadra viola si rifà e al Comunale batte in rimonta il Foggia 3-1. Alberto bagna l'esordio con una doppietta.

Il terzo gol arriva all'undicesima giornata, il 29 novembre, ancora a Firenze quando la formazione di Chiappella si impone sul Cagliari per 2-0. E poi si ripete al Comunale il 27 dicembre nella gara con il Messina pareggiata in rimonta 1-1. Il 3 gennaio 1965 a Catania, nel match vinto 2-0, realizza la sua seconda doppietta con la casacca gigliata. Sono i suoi primi gol in trasferta. Il 17 gennaio, nell'ultima giornata del girone d'andata, a Firenze quando la Fiorentina batte il Genoa 5-0 segna la sua unica tripletta in maglia viola. Alberto ha al suo attivo nella prima metà del campionato nove reti. Nel girone di ritorno ne realizza una in meno, otto, quattro delle quali nelle ultime tre giornate.

Dalla tripletta con il Genoa passa quasi un mese prima che Orlando torni a segnare. Lo fa il 14 febbraio quando la Fiorentina batte al Comunale il Varese per 1-0 con un suo gol su rigore a sette minuti dal novantesimo. Poi realizza una doppietta a Firenze nella gara con il Torino vinta per 2-0 (il secondo gol lo sigla dal dischetto). E poi segna la rete del definitivo 1-1 a Cagliari all'88'. Dopo arrivano la doppietta al Catania e una rete al Mantova nell'incontro vinto 2-0 alla penultima giornata.

Prima degli ultimi novanta minuti di gioco Orlando e Mazzola guidano insieme la classifica dei cannonieri a quota 16. L'ultima giornata è emozionante.Il 6 giugno 1965 a Marassi contro il Genoa la Fiorentina sta perdendo 4-0. Ma Alberto lotta come un leone per cercare di realizzare almeno un gol. E ce la fa all'89'. È il suo ultimo gol in maglia viola (il match finisce con la sconfitta per 4-1 della squadra di Chiappella). In quel momento supera Sandro Mazzola. Vincerebbe da solo la classifica dei cannonieri. Ma il giocatore dell'Inter su rigore al 90' firma a San Siro la rete del definitivo 2-2 nel match con il Torino. E così raggiunge Orlando a quota 17. I bomber della serie A sono due, ex aequo. Quella di Genova è l'ultima delle trentaquattro partite disputate in maglia viola (una in Coppa delle Fiere e una in Coppa Italia).

Il presidente Baglini, a fine stagione, cede però Orlando al Torino per inserire in prima squadra, Paolo Nuti e Mario Brugnera, i giovani attaccanti del vivaio. Passeranno trent'anni prima che un altro giocatore della Fiorentina, Batistuta, si laurei di nuovo capocannoniere della serie A.